Romagnolo di nascita ma romano d'adozione, Grillandi si è dedicato alla ricerca storica raggiungendo la fama nella maturità grazie alle sue biografie di grandi personaggi.
Scrittore prolifico, nel 1966 è risultato tra i finalisti del Premio Strega, insieme a Calvino, con il romanzo La casa di Faenza. Ha poi vinto diversi premi, tra cui: il Premio Settembrini, nel 1976, con il racconto La muraglia Alidosia; e il Premio Bancarella, nel 1979, con La contessa di Castiglione, il suo romanzo di maggior successo.
«Timido, discreto e schivo, Grillandi aveva l'aria di essere il primo a stupirsi del successo che i suoi libri […] riscuotevano».[1]
È stato anche poeta e traduttore. In queste vesti, ha curato un'edizione delle poesie di Mallarmé (Newton Compton, Roma 1976) e pubblicato alcune raccolte di suoi componimenti, aggiudicandosi il Premio Lerici nel 1961[2] e il Premio Il Fiore nel 1981.[3] Sempre nel 1981, ha ricevuto il Premio San Gerolamo per la traduzione letteraria.
Colpito da un attacco cardiaco, è spirato la sera del 3 gennaio 1987. Dieci anni dopo, il Comune di Roma gli ha dedicato una via.[4]