Pople opiskeli Cambridgen yliopistonTrinity Collegessa ja suoritti alemman korkeakoulututkinnon vuonna 1946. Vuosina 1946–1947 hän työskenteli Bristol Aeroplane Companyn palveluksessa. Sen jälkeen hän palasi Cambridgen yliopistoon ja sai tohtorin arvon matematiikassa vuonna 1951. Vuodesta 1954 Pople toimi Cambridgessa matematiikan lehtorina. Vuonna 1958 hän siirtyi Lontooseen. Vuonna 1964 Pople muutti Yhdysvaltoihin ja työskenteli Carnegie Mellon -yliopistossa. Vuonna 1993 hän siirtyi Northwestern-yliopistoon.[2] Pople säilytti Britannian kansalaisuuden, vaikka viettikin lopun elämäänsä Yhdysvalloissa.
Poplen varhaisimmat tutkimukset kohdistuivat vedenstatiikkaan. Se oli myös hänen tohtorintyönsä aihe. NMR:n varhaisissa vaiheissa hän opiskeli laitteen teoriaa ja oli yksi aihetta käsittelevän kirjan toimittajista.
↑Autobiography (From Les Prix Nobel. The Nobel Prizes 1998, Editor Tore Frängsmyr, [Nobel Foundation], Stockholm, 1999) nobelprize.org. Viitattu 6.10.2012.