Ketika bencana Chernobyl terjadi tanggal 26 April 1986, Legasov menjabat sebagai Wakil Direktur Satu Institut Tenaga Atom Kurchatov.[2] Ia menjadi anggota penting dalam komisi khusus yang ditugaskan untuk mencari tahu penyebab bencana dan memitigasi dampaknya. Ia mengambil sejumlah keputusan penting agar kecelakaan serupa tidak terulang dan menyampaikan situasi bencana kepada pemerintah. Ia menjelaskan risiko keamanan PLTN secara blak-blakan kepada rekan-rekan ilmuwan dan pers. Ia juga bersikeras meminta agar seluruh penduduk Pripyat dievakuasi. Pada Agustus 1986, ia memaparkan laporan delegasi Soviet dalam sidang istimewa International Atomic Energy Agency (IAEA) di Wina, Austria. Laporannya membahas jangkauan dan dampak bencana ini secara mendalam dan terbuka.[3]
Saat dua tahun peringatan bencana,[4] Legasov gantung diri di kantornya.[5][6] Kabarnya, sebelum bunuh diri, ia membuat rekaman suara tentang fakta-fakta bencana yang selama ini disembunyikan.[7] Menurut analisis rekaman dalam film televisi Chernobyl Nuclear Disaster di BBC (Legasov diperankan oleh Adrian Edmondson),[8] ia mengaku ditekan secara politik untuk menutupi rahasia nuklir Soviet dalam laporan resmi ke IAEA. Para operator PLTN bahkan tidak diberitahu soal kecelakaan-kecelakaan sebelumnya dan kelemahan rancangan reaktornya. Menurut film tersebut, salah satu alasan ia bunuh diri adalah ia tidak mengungkapkan faktor-faktor tersebut di Wina, ia dibungkam saat hendak mengungkapnya di kemudian hari, dan kariernya berantakan akibat pengungkapan ini.[9]Bulletin of the Atomic Scientists juga mencantumkan bahwa Legasov sangat kesal dengan ketidakpedulian pemerintah setelah mengetahui kelemahan rancangan reaktor.[10]
Pada tanggal 20 September 1996, Presiden Rusia Boris Yeltsin menganugerahkan gelar kehormatan Pahlawan Federasi Rusia secara anumerta kepada Legasov atas "keberanian dan kepahlawanan" dalam penyelidikan bencana.[11]
^"Chemist, investigator of Chernobyl nuclear accident dies at 51". AP News Archive. The Associated Press. Apr 30, 1988. Diakses tanggal 26 April 2014. [the official Soviet news agency] Tass said Legasov made a significant contribution in the working out and realization of immediate measures aimed at liquidating the consequences of the accident.
^"OBITUARIES: Valery A. Legasov, 51; Chernobyl Investigator". Associated Press. 30 April 1988 – via Los Angeles Times. The official Tass news agency said Legasov died Wednesday, a day after the second anniversary of the April 26, 1986, explosion and fire
^"Legasov suicide leaves unanswered questions". Nuclear Engineering International. July 1988. Soviet nuclear industry sources have said that domestic problems played a role, but the timing, 27 April, exactly two years after the Chernobyl accident, is clearly of major significance. His death was first officially announced on 29 April, but without any mention of the cause. Subsequently it emerged that he had taken his own life.
^Neef, Christian (24 March 2011). "'This Reactor Model Is No Good': Documents Show Politburo Skepticism of Chernobyl". Der Spiegel. Diterjemahkan oleh Sultan, Christopher. But he did not die of radiation sickness, even though he spent four months in Chernobyl after the explosion there. Legasov hanged himself in his office on April 27, 1988, almost two years to the day after the reactor accident in present-day Ukraine.