Sebagai perintis dalam pemakaian teori kuantum kimia, ia telah menyumbangkan banyak pandangan kunci yang memungkinkan pemahaman rincian dari ikatan kimia. Pauling juga melakukan pekerjaan penting dalam bidang biologi molekular, khususnya mengenai struktur protein. Ia menerima Hadiah Nobel Kimia pada 1954 dan Perdamaian pada 1962 sebagai hasil dari usahanya melarang percobaan senjata nuklir di atmosfer.
Temuannya yang paling populer adalah: "Vitamin C dosis tinggi dapat mencegah selesma dan flu hingga 45%, mencegah serta menyembuhkan 75% dari semua kanker, dan memperpanjang masa hidup penderita kanker hingga 4-5 kali lebih lama (dibandingkan dengan yang tidak mendapat terapi vitamin C tersebut)."
Secara umum, Pauling mengklaim bahwa konsumsi vitamin(-vitamin) dalam megadosis dapat "memperbaiki kesehatan… meningkatkan kenikmatan hidup dan membantu mengendalikan penyakit jantung, kanker, dan penyakit lain serta memperlambat proses penuaan".
Istrinya adalah Ava Helen Pauling, seorang aktivis hak asasi manusia.
